小长井友子是一位普通的高中一年级女生，个性害羞而又沉默寡言的她在学校里无法快速的和同学们打成一片，因此并没有什么朋友。但是回到家中，却有三只个性迥异的可爱猫猫充满热情的迎接着她们的主人。 曼赤肯猫小曼个性活泼开朗，喜欢同人亲近，是三只猫里最外向的一个。小露是俄罗斯蓝猫，略微有些怕生的她对陌生人的到来始终保持警觉，却会在信赖的主人面前露出放松戒备的一面。小新是新加坡猫，个性有些胆小的她是个好哭鬼，却展现出了包容一切的温柔。白鸟杏美是班上人气最高的女生，因为家中也养了一只猫，杏美和友子之间的距离开始慢慢拉近。
在白天，羽丘芽美（樱井智 配音）是就读于圣波利亚学院二年级的普通女生，可是一到夜晚，她就会变身成为行侠仗义的怪盗圣少女，在好友深森圣良（井上喜久子 配音）的帮助下展开劫富济贫的行动。芽美最大的对手不是别人，正是同班同学，自称为名侦探的飞鸟二世（冈野浩介 配音）。飞鸟强烈的正义感让他下定决心，誓要揭开圣少女的真正面目，父亲刑警的职业也为飞鸟的抓捕行动提供了便利，虽然屡屡经历失败，但飞鸟并没有因此而气馁。 其实，飞鸟一直占据着亚美作为普通少女的内心，但碍于身份无法向他表达，游走在双重身份之间也让亚美经历了一些特殊的惊险时刻。一个不断追捕，一个不断逃避，最终这本性善良的两人竟会迎来怎样的结局呢？
《LoveLive!SuperStar!!》是京极尚彦执导，花田十辉总编剧，SUNRISE负责制作的原创电视动画作品。该片于2021年7月11日起东京时间每周日19:00~19:25在NHK教育频道首播。结丘女子高等学校，首位入学生来到了这所位于表参道、原宿和青山这三条街之间的新学校。没有历史、没有前辈、名字也完全不为人所知，在这间尽是「没有」的学校，以涩谷香音为中心的五名少女和“学园偶像”遇上了。我果然很喜欢歌唱!想透过歌唱……实现点什么!!渺小的星星们，她们宏大的想法重合着......。白纸一张，拥有着无限可能性的她们的“大家一起实现的故事（School idol project）”。飞翔吧!我们的LoveLive!
