為了與犯罪組織古萊姆（クライム）對抗,國際科學特搜隊的鯨井大助決定組織一隊改造人部隊，最後他找到接受手術的四人，分別是：櫻井五郎、東竜、嘉琳·水木（カレン水木）及大地文太。四人背負著改造人失去肉體的痛苦，與古萊姆周旋。 後來因古萊姆引入了侵略機械人，把目標由犯罪轉變成征服地球。因此皇牌突擊隊亦加入了行動隊長Big 1（ビッグワン），令戰況更加白熱化。
全52话 2009年4月5日 - 2010年3月28日
人間と文明が滅びかかっている遠い未来の地球で、くるみ、サキ、カリンカ、エクセリアの4人の人間の少女が共同生活をしていた。ある日くるみは道人という少年と恋に落ちる。そしてメールのやり取りなどでくるみと道人の付き合いが始まっていく。しかし…。 本作品は、鋼鉄天使くるみの好調を受けて制作されたオリジナルの続編として発売されたOVAであるが、2式と異なり前作との関連は明確には語られていない。また、2式がコメディ一色だったことに対し、本作品はシリアスかつ抑揚に欠けたきらいのある室内劇であった。そして、本作品は、登場キャラクターが鋼鉄天使ではないという点で、他の鋼鉄天使シリーズとは大幅に異なっている。 なお、くるみ達の関係も他の鋼鉄天使シリーズとは異なり、共同生活を営む少女達となっている。このため、姉妹というよりはルームメイトの友人という関係という方が適切で、しかもその友人関係もごく普通のものである。例えば、他の2人はくるみの初恋の相手に普通に興味を持ち、その恋の成就を応援するような間柄である。 本作品は、最終的には無印くるみに繋がっていく話であることが示唆され、原作でも作者が言及している。本作品は他の鋼鉄天使シリーズとはキャラクターの姿と名前こそ同じものの、基本的に全くの別物であるといえる。 無印、2式には登場しないエクセリアは後に原作に鋼鉄天使として登場する。
单行本12卷限定版同捆OAD，收录原作漫画第26话的内容。
因为喜欢上了完美的风纪委员学姐水鸟亚鸟，本性是好孩子的优谷优故意打扮成了不良少女的模样。然而，天生不会装不良的优被亚鸟当成了可爱的小狗。
故事发生在大陆历一六零四年，持续了三个世纪的漫长战争终于画上了终点，整片菲尔毕斯特大陆哀鸿遍野，满目疮痍。托鲁（间岛淳司 配音）和阿卡丽（原优子 配音）虽然没有血缘关系，却结为了义兄妹，两人相互扶持经历了残酷的战争，彼此之间结下了深深的羁绊。 战后经济十分萧条，而托鲁又是一副得过且过大大咧咧的懒惰性格，虽然阿卡丽一直在艰难的维持家中的生计，但生活却并没有什么改善。终于，断粮的危机降临了，无奈之下，托鲁进入了森林想要找点吃的，然而，在那里，等待着他的却是一位名为嘉依卡（安济知佳 配音）的神秘银发少女，在他们相遇的那一刻，命运的齿轮开始了它的运转。
