相田爱在老师的信赖下，成为了大贝第一中学学生会会长。在一次社会科的户外活动，她和同学来到地标建筑四叶塔（Clover Tower）参观，一路上忙着照顾众人。就在她终于可以停下来，期待展望台的景色时，巨大的怪物“自我中”突然出现，引起了庞大的混乱。不甘旁人被伤害的相田，遇上了扑克牌王国的精灵夏露露，倚靠不可思议的饰物能量，变身成为光之美少女－－心天使。随后其青梅竹马六花和小学玩伴有栖亦加入光之美少女的行列，誓要一同要把失去“爱”的怪物彻底净化。
美月（桥本千波 配音）和夕哉（间岛淳司 配音）虽然身为兄妹，却并没有血缘关系，父母的重新结合让两人住到了同一屋檐下。个性有些傲娇的美月对夕哉这个突如其来的“哥哥”态度十分冷淡，但随着时间的推移，美月发现了夕哉善良的一面。 一位名叫寿日和（小仓唯 配音）的幽灵少女出现在了美月的身边，寿日和告诉美月，自己死于一场交通事故并且丧失了记忆，脑海中唯一能够记得的就是自己非常非常的喜欢夕哉。寿日和附身在了美月的身上，希望能够借助美月的身体帮助自己了却夙愿归天成佛，然而，对于被附身之后态度变得十分奇怪的美月，夕哉究竟抱有着怎样的感情呢？
西宫硝子（早见沙织 饰）生来患有听觉障碍，要依靠助听器和外界交流，口语发音也因此格外的古怪。小学时，硝子转入了一所新的学校，特殊的生理缺陷让她成为了班上引人注目的独特存在，她因此收获了坚实的友情，却也遭到了以男生石田将也（入野自由 配音）为首的小团体的孤立和排挤。随着时 间的推移，无心或有意的恶作剧渐渐升级，最终演变成为了无法挽回的伤害，硝子永远的消失在了众人的眼前。 排挤硝子的事情曝光后，将也成为了下一个被欺负的对象，孤独痛苦的他终于理解了硝子的隐忍和温柔，只是他再也没有机会跟硝子道歉了。一次偶然中，将也同硝子重逢了，命运的齿轮重新开始了转动。
个性活泼开朗有时候显得有些大大咧咧的水无月遥（田村由加莉 配音）、成熟稳重颇具大小姐风范的神无月葵（能登麻美子 配音）、从意大利转学而来的天才少女叶月胡桃（钉宫理惠 配音），活泼可爱的三人平日里在学校中是无话不谈的好友，过着平凡的校园生活，但每当夜晚来临，她们便会变身成为拥有超能力的魔法少女。 三人的目标，是寻找价值连城的天使像，邪恶而又贪婪的地下拍卖组织Black auction得到了它，企图通过它来牟取暴利。成绩优异的学生会长如月唯人（桧山修之 配音）、随叫随到的万能管家长月平之丞（清川元梦 配音），是他们在背后默默的支持着少女们。
在参拜母亲坟墓的回程途中，真嗣和葛城美里遭遇了第七使徒的攻击，关键时刻2号机势如破竹挫败对手，真嗣也由此结识了2号机的操纵者式波·明日香·兰格蕾，与沉默寡言的绫波丽不同，明日香自信张扬，甚至有些自大，在和真嗣相处的日子里，彼此闹出不少的笑话，他们三人分别驾驶着零号机、初号机和2号机，抵抗了第八使徒猛烈的攻击，在这一过程中，淡淡的情愫悄然在这三个青年男女的心中萌生，不久后，第九、十使徒相继降临，真嗣他们面临着生与死的残酷考验。
